Der Zitterwald liegt im deutsch-belgischen Grenzgebiet ganz im Westen der Vulkaneifel. Im Zitterwald entspringen gleich drei wichtige Eifel-Flüsse: die Kyll, die auf 128km südwärts der Mosel bei Ehrang zufließt, die Urft, die über 46km nach Nordwesten bei Rurberg in die Rur mündet, und die Olef, ein 28km langer Fluss, die ebenfalls nördlich abfließt und bei Gemünd in die Urft einfließt.
Der Zitterwald erstreckt sich vom Oberen Kylltal hinauf in die Rur-Eifel und nach Westen in die belgische Gemeinde Büllingen. Der Zitterwald gehört zum Naturpark Hohes Venn-Eifel. Relativ zentral im Zitterwald liegt das Bärbelkreuz (663m), etwa 8km nördlich von Kronenburg. Der Zitterwald gilt als eines der letzten Verbreitungsgebiete der Europäischen Wildkatze in Deutschland.
Ganz im Westen auf der deutsch-belgischen Grenze liegt die Siedlung Losheimer Graben. Hier entspringt einer der Quellbäche der Kyll im Keller eines Gasthauses. Rund 2km weiter östlich in Richtung Kronenburg fließen dann einige der Quellbäche zusammen, weshalb man üblicherweise hier den Beginn der Kyll verortet. Allerdings ist der Beginn des Flusses, der nicht „küll“, sondern „kill“ gesprochen wird, nicht wirklich als gefasste Quelle sichtbar.
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